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中科院地球化學(xué)研究所研究員陳玖斌等在建立高效濃縮提純淡水汞方法的基礎(chǔ)上，對加拿大中緯度2010年全年大氣降水汞同位素進行了系統(tǒng)研究，不但檢測到與以往實驗推測結(jié)果完全相反的正的奇數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾，還首次發(fā)現(xiàn)了異常的呈明顯季節(jié)性變化的偶數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾（△200Hg），且△200Hg最大值達到1.20‰。相關(guān)成果日前發(fā)表在國際期刊《地球化學(xué)與宇宙化學(xué)學(xué)報》上。
大氣降水是大氣汞進入地表生態(tài)系統(tǒng)的主要途徑。因此，系統(tǒng)研究降水中的汞，對確定大氣汞的污染來源、深入了解汞沉降后的表層環(huán)境效應(yīng)和全球汞生物化學(xué)循環(huán)至關(guān)重要。但目前關(guān)于大氣汞循環(huán)方面的認(rèn)知仍存在很多空白和不確定性。
汞同位素為研究大氣汞的生物地球化學(xué)循環(huán)提供了新的手段。汞有七個穩(wěn)定同位素，初步研究表明，自然界中不但存在著明顯的汞同位素的質(zhì)量分餾，還存在汞同位素的非質(zhì)量分餾，并且主要是奇數(shù)同位素非質(zhì)量分餾。這是迄今為止唯一在自然環(huán)境中檢測出同位素非質(zhì)量分餾的重金屬元素。
對比汞同位素質(zhì)量分餾效應(yīng)，非質(zhì)量分餾能提供更加可靠、直接的示蹤源和過程的同位素信息，有著廣闊的應(yīng)用前景。然而，由于大氣和降水中汞含量很低，采集足夠用于汞同位素分析的樣品是一項艱巨的挑戰(zhàn)。
陳玖斌等研究發(fā)現(xiàn)，正的奇數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾可能源自大氣雨滴中汞的光致還原作用，核磁（自旋）效應(yīng)可能是其產(chǎn)生的最終機理。在詳細研究大氣運移軌跡和樣品化學(xué)組成等數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，研究人員提出大氣降水△200Hg異常可能首先產(chǎn)生于平流層底部顆粒物表面上發(fā)生的單質(zhì)汞的光致氧化過程，然后伴隨平流層向?qū)α鲗拥娜肭窒蛳逻w移，并最終在中緯度被雨滴等捕獲而導(dǎo)致大氣降水中偶數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾。
偶數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾的發(fā)現(xiàn)具有重要的科學(xué)意義，這使汞有可能成為唯一具有“三維”同位素體系的重金屬元素。而汞同位素組成的研究和應(yīng)用將有可能為進一步認(rèn)識汞環(huán)境過程、生物累積、大尺度遷移以及全球性的生物地球化學(xué)循環(huán)提供更加豐富的信息。同時，△200Hg與溫度的負(fù)相關(guān)關(guān)系還表明，偶數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾還可能為研究氣候變化提供強有力的證據(jù)。
